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        蘇州納樸材料科技有限公司

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        Qiaonan Industrial Park, Yongfeng 331500, Jiangxi, China

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        Jinggangshan Economic Development Zone, Ji' an 343000, Jiangxi, China

        物理所北大等多單位氮化硼成果 登上最新Science!

        信息來源:本站 | 發布日期: 2024-05-29 15:23:35 | 瀏覽量:14813

        摘要:

        常見的六方相氮化硼(hBN)因其化學穩定、導熱性能好和表面無懸掛鍵原子級平整等特點,被視為理想的寬帶隙二維介質材料。菱方相氮化硼(rBN)在保持hBN眾多優異性質的同時,由于非中心對稱的ABC堆垛結構,具有本征的滑移鐵電性和非線性光學性質,是極具應用潛力的功能材料。單…

        常見的六方相氮化硼(hBN°)因其化學穩定、導熱性能好和表面無懸掛鍵原子級平整等特點,被視為理想的寬帶隙二維介質材料。菱方相氮化硼(rBN)在保持hBN眾多優異性質的同時,由于非中心對稱的ABC堆垛結構,具有本征的滑移鐵電性和非線性光學性質,是極具應用潛力的功能材料。單晶二維菱面氮化硼可以通過化學氣相沉積、機械剝離等制備。它的晶格結構類似于石墨烯,但由硼和氮原子組成,硼原子和氮原子以交替排列的方式形成了一種類似于菱形的晶格結構。這種材的特殊結構賦予了它許多優異的性質。單晶二維菱面氮化硼具有極高的硬度,比鋼鐵還要硬約3倍,可以用作高性能刀具等工具材料。它具有優異的熱導率,能夠有效傳導熱量,因此可以用于制備高效的散熱材料。單晶二維菱面氮化硼還具有良好的電子傳輸性能,可以應用于電子器件等領域。

        其困難在于快速生長的首層hBN薄膜對襯底催化產生屏蔽效應,阻礙后續層數的持續生長,而且界面間B和N原子的范德華作用導致具有AA’A堆垛的hBN晶體在成核過程中具有能量優勢。來自中科院物理所白雪冬、北京大學劉開輝、中科院深圳先進院丁峰等人,基于表面對稱性破缺襯底面內、面外協同調控的創新機制,即通過在單晶金屬鎳表面構建由(100)晶面和(110)晶面組成斜面高臺階,在化學氣相沉積的形核階段匹配并逐層鎖定rBN晶格的面內晶格取向和面外滑移矢量,進而在大面積范圍內誘導形成同向rBN晶疇。掃描透射電子顯微鏡(STEM)觀測表明,取向一致的rBN晶疇通過逐層無縫拼接,形成具有精準ABC原子堆垛的晶體結構,成功制備出rBN單晶,面積可達4×4平方厘米。以標題為:“Bevel-edge epitaxy of ferroelectric rhombohedral boron nitride single crystal”發表在Nature上。

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        02

        【科學貢獻】

        用籽晶生長法實驗制備了典型尺寸為4 × 4 cm2的單晶Ni(520)箔襯底(圖2a)。X射線衍射(XRD)2θ掃描圖案(圖2b)、重建的單晶XRD數據(圖2b的插圖)和電子背散射衍射(EBSD)圖(圖2c、d)揭示了所制備的襯底的單一結晶度。在表面重建階段之后,可以通過原子力顯微鏡(AFM)測量觀察到由平臺Ni(100)和斜面Ni(110)組成的聚束臺階的形態,因為基于大面積上的統計數據,兩個刻面之間的角度似乎約為135°(圖2 e,f)。然后,發現在成核階段中通過這種聚束步驟引導每層中具有一致取向的多層三角形域(圖2g),并且通過具有六重對稱性和相干增強強度的偏振相關二次諧波產生(SHG)圖案驗證了該域的無扭曲堆疊(圖2 h)。我們進一步進行了平面和橫截面高角度環形暗場(HAADF)掃描透射電子顯微鏡(STEM)的原子分辨測量,以明確顯示rBN相的ABC堆疊(圖2 i,j)。

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        圖1、斜面臺階外延生長多層菱方氮化硼單晶的原理和制備流程。© 2024 Nature

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        圖2、單晶襯底與菱方氮化硼晶疇的制備與表征。© 2024 Nature

        發現,緊鄰Ni基底表面的rBN層在高生長溫度下顯示出快速的增長速率,以防止B過度溶解到Ni基底中,這可能形成合金,從而破壞斜面邊緣的表面形態。發現這些rBN結構域在大面積上單向排列(圖3a)。為了促進這些rBN域的生長和縫合,利用在接近Ni的熔點的溫度下退火的稱為“去除聚束臺階”的特殊階段,將基底的形態從聚束臺階熔化成平坦表面,在該平坦表面上可以實現這些rBN域中的逐層生長和縫合模式(圖3b)。原子分辨的STEM圖像也被收集在兩個單向排列的rBN多層和雙層結構域的接合區域中的凹角周圍,以及完全相同的晶格。驗證了無晶界的無縫拼接行為(圖3c,d)。

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        圖3、取向一致的菱方氮化硼晶疇逐層無縫拼接形成均勻單晶薄膜。© 2024 Nature

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        圖4、菱方氮化硼滑移鐵電性表征。© 2024 Nature


        03

        【 創新點】

        1、相比之下,在沒有聚束臺階的指導下,生長態BN層的堆疊順序往往是hBN相的AA′A型。因此,得出結論,從這些斜面臺階邊緣的精確控制導致形成的rBN域。

        2、通過在附加蝕刻過程之前和之后的SHG映射的原位比較,發現在生長之后立即進行的蝕刻消除了未縫合的多余層,而不損害所生長的rBN膜的表面質量。

        3、通過理論計算,發現rBN非中心對稱堆垛會導致其層間電極化矢量在面外方向積累,展現鐵電性。


        04

        【 科學啟迪】

        本文已經報道了一種簡單的方法,通過斜面邊緣外延的二維層,在每個接口有效地控制每一層的晶格取向和滑動矢量。在由平臺Ni(100)和斜面Ni(110)組成的平行臺階聚束形貌的襯底上,生長了4 × 4cm ~ 2的rBN單晶薄膜,厚度在2.2 ~ 12 nm范圍內。然后,在生長的rBN層中證明了具有高居里溫度的魯棒,均勻和可切換的鐵電性,這對于實現基于多功能2D介電材料的先進器件具有很大的希望。該成果提出了傾斜臺階面制備多層菱方氮化硼單晶的新方法,創新表面外延生長模式,通過精準排列三維空間原子,人工制造新型晶體,賦予鐵電存儲功能,為制造存算一體器件提供新材料策略,助力人工智能時代芯片技術的變革性發展。

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